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日志

 
 

我国核燃料后处理技术的现状与发展  

2016-01-26 10:27:19|  分类: 核能技术 |  标签: |举报 |字号 订阅

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编者按:随着世界核电反应堆运营年数和新建核电机组投产数量的增加,核电站乏燃料中间贮存、后处理以及高放废物地质处置愈发成为焦点和热点。近一年来,世界核电各国乏燃料后处理及高放废物地质处置动作频频,并取得了新的进展。中法签定了中法合作核循环项目合同商务谈判工作路线图的谅解备忘录,我国核燃料后处理放化实验设施开展热实验,各国积极推进乏燃料中间贮存技术发展,芬兰高放废物深地质处置库获准开建,我国高放废物地质处置积极向前推进……岁末年初,我们特别聚焦核燃料循环后端发展,以期让读者对世界核燃料循环产业发展新动向有深入和全面的了解。

叶国安、蒋云清|文

        核燃料后处理是对乏燃料进行有效管理,以便实现核燃料闭式循环的核产业链环节。它是从辐照后的核燃料(乏燃料)中分离回收铀(或钍)并提取钚(或铀-233)及其它有价值元素的过程。后处理具有典型的军民两用性,多年来一直是国际军控与核不扩散重点关注的技术。

后处理发展的四个阶段

        按照工业应用的先后,后处理技术发展大致可分为四个阶段。在其起始阶段,主要是为了优先提取军用钚,少数工厂曾不再纯化回收铀而是暂时贮存起来。美国和前苏联最先采用的都是沉淀法工艺,到20世纪50年代美国为首逐步发展了以TBP(磷酸三丁酯)为萃取剂、以硝酸为盐析剂的PUREX(“萃取法回收铀和钚”的英文词头缩写)工艺。
        早期的PUREX 流程经改进后用于核电站动力堆乏燃料后处理,目前已被商业后处理厂普遍采用,称之为第二代后处理技术。由于核电站燃料的燃耗大大提高(从生产堆的不到1000MWd/tU 提高到数万MWd/tU),裂变产物、超铀元素含量以及乏燃料的辐射水平大大增加,因此虽然仍然采用了PUREX 流程,但铀、钚分离及净化系数亦随之提高;很多工艺参数等均有改变;同时在废物管理(尤其在废液固化处理上)、人员的辐射防护和环境保护、核安全、工艺过程稳定性、经济性等方面,所采取的技术手段和工程措施也有很大改进。
        第三代(水法分离)和第四代(干法分离)后处理技术目前仍处于研发阶段,处理的乏燃料燃耗进一步提高,在回收铀、钚的同时,还考虑次锕系元素(镎、镅、锔)和长寿命裂变产物核素(Tc-99 和I-129)以及高释热核素(Cs-137 和Sr-90)的分离。
        后处理的对象繁多(除铀、钚外还含有裂变产物、活化产物及次锕系,共45 种典型元素、200 余种核素),而且各组份的含量差别大,化学行为极其复杂,铀/钚分离和对杂质的净化要求很高;核临界安全问题突出;运行可靠性和自动化水平要求高。因此,后处理是综合多个专业的高技术结晶,是一个国家科技与工业水平的体现。后处理技术必须经过实验室原理研究、冷实验放大研究、中间规模热试验考验、工程应用等若干环节,研发周期长、难度大。

后处理发展的意义

        一是通过后处理提取并复用铀、钚,可提高铀资源利用率。
        后处理可极大地提高铀资源的利用率。回收的铀、钚可用于热堆循环,但钚最好用于快堆循环。在热堆中铀资源利用率不足1%,而在快堆中铀资源利用率可以提高到60%以上,理论上可使地球铀资源使用达到千年,从而确保核能的可持续发展。
        在铀、钚为燃料的快堆系统中,可以有效地将天然铀中的U-238 转化为Pu-239,实现核燃料的增殖;此外,Np-237、Pu-240 等核素的裂变/吸收截面比大大增加,这些核素均可作为燃料使用。
        二是通过分离-嬗变,可优化废物管理。
        在后处理过程中或之后,采用分离-嬗变过程可实现核废物的最小化,并有效降低其放射性毒性的长期危害。乏燃料若直接进行地质处置,其体积是2m3/tU,而经后处理提取铀钚后,需地质处置的废物体积低于0.5m3/tU。
        地质处置库的装载容量取决于处置库关闭后巷道内的温度,即残留在玻璃固化体中的释热核素决定处置库的容量。以乏燃料直接处置为参照,提高钚、次锕系与高释热核素(Sr-90、Cs-137)的回收率,可显著提高处置库的装载容量。
        乏燃料中包含的钚和次锕系元素毒性大、半衰期长,要在地质处置过程中衰变到天然铀矿的水平需要10 万年以上。然而,经过后处理与后续分离并嬗变以后,其放射性摄入毒性降到天然铀水平的时间可减至千年以下。
        就乏燃料的长期放射性毒性而言,钚的贡献最大;在几百至数万年之内主要是钚和次锕系,次锕系中又是镅的贡献最大;而对裂变产物长期放射性毒性贡献较大的主要是I-129 和Tc-99。因此分离嬗变的主要任务是复用钚,嬗变次锕系元素,也可嬗变Tc-99 和I-129,其他裂变产物或活化产物核素或因同稳定同位素共存或因分离嬗变困难而不予考虑。

国际后处理技术研究方向

        第三代和第四代后处理技术是目前研究的热点,研究的新方法和流程可以分为两类,即全分离与部分分离。
        全分离技术的要点是改进PUREX流程,除了分离铀、钚外,同时分离镎、锝、碘,然后进一步分离高放废液中剩余的铀、钚和次锕系元素以及锶、铯,分别得到上述元素的单个产品。部分分离指分别得到铀和铀/钚(或铀/超铀)混合产品。部分分离由于得到的是锕系混合物,只能用于均匀嬗变。在干法后处理中,钚与其他锕系元素一般难以分开,属于部分分离。
         部分分离由于不能得到“纯钚”,可以防“扩散”,因而近年来国际上较为热门,但从工程可行性、快堆嬗变需要多次循环的物料衔接角度考虑,全分离流程适应性更强。
        需要指出的是,俄、法、日、印、韩等国均规划了快堆的发展计划,积极开发先进后处理-快堆嬗变(也可增殖)核燃料循环技术。2008 年至2012 年欧洲12个国家发起了由34 个研究机构参与的ACSEPT(分离-嬗变使锕系再循环)计划,主要开展水法和干法先进分离技术研究。在新萃取剂合成、组分离、锕/镧分离和锶/铯分离流程开发以及干法分离等方面均取得了阶段进展。韩国在干法后处理研究中也取得了较大成绩,2012 年完成了干法后处理示范设施的建设(PRIDE),目前正在开展干法流程铀试验;日、法等则在快堆嬗变次锕系的元件制造和干法后处理等方面开展大量研究。
        我国后处理技术发展现状我国于上世纪70 年代开始动力堆乏燃料后处理技术研究。1983 年6 月,国务院科技领导小组主持召开了“核电站辐照燃料后处理技术论证会”。经过对我国核电发展远景、国内外铀资源情况、国内后处理技术水平、后处理的安全性和经济性等诸多方面论证,做出了我国“发展核电必须相应发展后处理”的决策。1986 年我国启动了动力堆乏燃料后处理中试厂的立项工作。
        进入新世纪以来,随着我国核电的进一步发展,后处理事业迎来了新的发展机遇。2008 年商用后处理厂技术研发纳入国家核电科技重大专项,并开展了前期研究;2010 年底,后处理中试厂完成热调试;2014 年9 月建成核燃料后处理与放射化学实验设施;规划了商用后处理厂项目,并启动了中法合作。我国后处理技术发展正逐步驶入快车道。

1. 后处理中试厂建设进展
        中试厂于1986 年由国家计委批准立项,1993 年6 月完成初步设计,采用改进型PUREX 工艺。其任务是:通过试验性生产,验证工艺流程和操作参数,验证主要工艺和检修设备及仪器仪表的实用性、可靠性和安全性,为以后建造工业规模的工厂提供设计依据和运行经验,并培训人员。
        中试厂于2008 年建成,随后经过水试、酸试、冷铀试,于2010 年12 月成功完成热调试。其中乏燃料贮存水池于2003 年开始接收大亚湾核电站的乏燃料,现已安全运行12 年。中试厂的初步设计以20 余年的实验室研究成果为基础,工程启动后,又先后补充开展了全流程温实验、热试验,特别是钚线工艺研究等,突破了铀钚分离等多项关键技术。
        中试厂厂房采用H 型设备室布置,箱、室衔接合理,采用动态和静态封闭相结合的技术措施,实现了四区布置原则和合理的人流、物流及通风气流组织,满足了对放射性物质包容的要求。
        攻克了一批关键设备,如立式送料剪切机、批式溶解器等的设计、制造难关。自主研制和完全国产化的非接触式测量仪表和DCS(数字控制系统)应用效果良好,还在国内首次使用了核级吹气测量装置。
        中试厂的核安全设计理念达到国际先进水平,建立了应用确定论的事故分析方法,以及建(构)筑物、系统和部件的安全分级、抗震分类和质量分级体系与技术要求,通过质量、浓度、几何尺寸、添加中子毒物等严格的安全措施,满足了核临界安全设计要求。在辐射防护方面采用了最优化原则,采取纵深防御和多道实体屏障等措施,以满足安全分析和环境评价等法规要求。
        经过中试厂的设计与建设,形成了一批行业标准。2010 年底中试厂热调试成功,表明我国在动力堆乏燃料后处理技术研发和工程应用方面取得了重要进展,为设计建造工业规模工厂提供了宝贵的经验,具有里程碑意义。

2. 放化大楼建设和启用

        中国原子能科学研究院的核燃料后处理放化实验设施于2003 年批复,2014 年建成并通过国家国防科工局验收,2015 年9 月首次开展热实验。放化大楼投入运行后,作为后处理实验和锕系元素化学的研发平台,将为我国后处理厂的建设、国防科研项目的开展、核能可持续发展发挥重要作用。
        放化大楼以原子能院近20 年来自主开发的先进无盐两循环流程APOR(基于有机还原剂的先进PUREX 工艺)和荚醚(TODGA)高放废液分离工艺(二者合称为“先进无盐全分离流程”)为基础,由中国核电工程公司设计,且经过全流程温实验验证。该设施满足环境评价与安全分析要求,掌握了一批关键设备的设计、制造技术。
        为满足热试验工艺研究的需要,自主开发了一系列实验装备和技术,如耐腐蚀、抗辐照的微型混合澄清槽等。
        此外,研发了30 多种新的分析和检测方法,实现了工艺控制分析、产品分析和衡算分析;研制了石墨晶体预衍射-X 射线荧光分析仪等先进分析仪器。
        放化大楼可满足三个典型源项——高燃耗(62000MWd/tU)动力堆乏燃料、超铀元素制备和钚处理的操作要求。除主化学工艺系统外,还设有五个辅助系统。其采取的工程措施满足放化大楼今后很长一个时期的使用要求,具有实用性和前瞻性。

3. 后处理科技项目研究进程
        自上世纪开始,国内即开展先进无盐PUREX 两循环流程、高放废液分离等研究。在此基础上,提出了具有自主知识产权、具有第三代后处理技术特点的先进无盐全分离流程。
        该流程中的先进无盐两循环APOR 流程,进行了十多次全流程台架温试验验证与改进,结果表明,APOR 流程具有良好的适应性,适宜高燃耗乏燃料处理。铀钚分离使用的二甲基羟胺还原剂和单甲基肼支持还原剂具有良好稳定性。
        围绕先进无盐两循环后处理流程研究,系统研究了十余种无盐试剂氧化还原动力学与热力学。近十年来,还突破了催化电化学溶解、钚的无盐纯化浓缩等多项关键工艺技术。此外,还开展了计算机模拟工艺过程研究等。
        在2007 年9 月,国务院确定将大型商用乏燃料后处理厂科研列入该专项,并于2008 年提前启动部分项目,重点开展工程应用研究。目前燃料组件卧式剪切机、连续溶解器等研究课题都已取得阶段成果。

4. 第四代后处理技术先行探索
        我国干法后处理技术研究始于上世纪60 年代,曾相继开展氟化挥发技术和熔盐/金属还原萃取技术的基础研究。上世纪90 年代初期,开展了熔盐电化学分离技术的基础研究。进入新世纪,我国干法后处理技术的研究得到较快发展,针对快堆乏燃料、ADS嬗变靶和熔盐堆燃料的后处理进行相关前期研究。
        原子能院现已初步建立每批次千克级铀的电解精炼研究装置,金属电解精炼流程已经过百克量级冷铀实验验证。
        中国高能物理所和原子能院分别开展了氯化铝熔解-铝合金化和氟化物熔解-电解分离法研究,以实现在同一电解槽中直接由氧化物到金属/合金的转变,以简化传统熔盐电解过程。
        上海应用物理研究所提出钍基熔盐堆(TMSR)燃料处理流程,采用在线-离线结合、干法-水法互补原则进行技术攻关。建立了高温氟化反应实验装置,确定了梯度冷凝的产物收集和铀氟化挥发过程中红外在线分析监测技术,铀回收率超过95%;并进行千克级FLiNaK 减压蒸馏实验验证,还初步验证了熔盐中电解分离铀与稀土的可行性。

我国后处理技术的未来发展

        从长远发展考虑,宜按照由压水堆积累的工业钚直接进到快堆先进燃料循环系统的模式发展我国核燃料循环技术。后处理技术的研发则优先确保建设水法后处理厂,满足快堆发展对工业钚的需要,而干法则以掌握技术为主。具体说来,就是:
        一是为核能发展提供支撑,尽快实现后处理-MOX- 快堆的工业应用,以掌握技术,为商业发展打下基础。力争2030 年左右实现后处理厂-MOX-快堆闭路循环商业应用,为及时规模化布置先进燃料循环建立样本。
        二是我国水法后处理技术发展以改进的二代水法技术满足商业应用为主,适时附加水法高放废液全分离或部分分离,作为水法后处理功能的完善和提高,以满足次锕系的分离与嬗变需要。
        三是为了尽快掌握增殖比更高、增殖速度更快的金属元件快堆核燃料循环技术,同时也有利于与嬗变快堆或ADS(加速器驱动次临界系统)衔接,以满足嬗变的需要,宜继续开展第四代干法后处理技术研究。并适时建立干法核燃料循环示范设施。
        我国后处理近中期发展的主要任务是:
        一是继续进行中试厂热试验以考验工艺和设备,完善高放废液处理等配套设施,以形成生产能力。
        二是在中试厂的基础上,进行工艺改进研究并对部分设备做放大和验证工作,为今后后处理厂的可能应用做好准备。
        三是按照国家核电科技重大专项后处理分项总体实施方案,全面开展工艺、关键设备与材料等工程技术研究,为自主建设商业后处理大厂奠定基础。
        四是继续推进干法后处理技术研发。近期要建立配套完整的实验设施,开展快堆乏燃料干法后处理研究,逐步明确技术发展路线。2030 年建立中间规模试验设施,并结合嬗变开展分离工艺研究。
        五是加快完善工程设计平台和临界实验室等后处理研发设施的建设。我国核能发展规模宏大,乏燃料安全管理问题突出,为实现中长期后处理发展目标,需要根据我国核能发展、铀资源的现状并综合考虑社会、经济效益,及时制定并发布相应的核燃料循环产业发展规划,使后处理与元件制造、快堆等协调发展;尽快批复核电科技重大专项后处理分项实施方案,制定乏燃料基金管理和使用办法,确保各设施的建设和运行资金;推进中法合作核循环项目的建设立项,尽快确定厂址;加快制定适应核电站需求并与后处理配套的乏燃料公、海、铁联合运输和乏燃料离堆贮存设施的规划与建设。

(作者叶国安系中国原子能科学研究院副院长,蒋云清系中核集团专家。中国核电工程有限公司副总工程师李思凡、中国原子能科学研究院放化所所长郑卫芳、中核四〇四有限公司总工程师王健对本文亦有贡献)

摘自《中国核工业》杂志2015年第12期
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